Stability and Practicability Analysis of RN-FD Type Solid Radon Source
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摘要: 对测氡仪器进行精确校准是氡测量工作中的重要环节，固体氡气源的稳定性、可靠性在校准中则显得至关重要。本文通过分析RN-FD型固体氡气源对闪烁室K值的稳定性实验结果，认为：RN-FD型固体氡气源标称的浓度值与实际浓度值不一致，标称浓度值只是理论浓度值而不是实际浓度值，需重新刻度才能使用；RN-FD型固体氡气源抽气循环时间不同则浓度不同，但抽气循环时间固定，观测结果比较稳定；对于没有α检查源的台站，RN-FD型固体氡气源可用于氡观测仪器坪区检查。Abstract: The precise calibration of observing instruments plays an important part in the measurement of radon. The stability and reliability of the solid radon source are very crucial in the calibration. In this paper, through the analysis of the stability of the scintillation chamber K value derived from the RN-FD solid radon source, we found that the nominal value of the concentration of RN-FD solid radon source was not consistent with the actual value. The actual concentration value needs to rescale before to use. The concentration difference waw caused by different pumping cycle time. When the pumping cycle time is fixed the observed results are stable. For a station without the α-check-source, the RN-FD solid radon source can be applied as the plateau area check of the radon detector.
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引言
陆地与大气紧密相连，地震前大气的异常情况受到地震学者们的重视。前人进行了大量探索性研究工作，以寻求地震前兆（徐国钧等，1993；李贵福等，1996；曹新来等，1997；张铁宝等，2013）。在这些地震研究中，长期连续完整且均一性较好的气象资料是研究地震前气温异常的数据基础。但是，由于各种原因（如环境干扰、硬件故障等），历史气温资料缺测现象时有发生，导致气温观测资料缺测，造成历史资料的不连续（王建国等，2010；2013；姚会琴等，2012）。
中国许多学者开展了对日、月、年时间尺度的气象资料缺测插补研究，并利用一维车贝雪夫多项式展开、线性回归、标准序列法、基于SVD的迭代等方法对中国部分地区的气象日、月、年值资料进行了恢复性实验（张秀芝等, 1996a, 1996b；涂诗玉等，2001；张永领等，2006；王海军等，2008；余予等，2012），但对整点气温值进行缺测插补鲜见文献报道。在国外，Huth等（1995）建立回归模型来插补缺测的日气温数据，Eischeid等（2000）采用空间差值法，插补后建立美国西部40年逐日气温和降水数据集，但这些插补模型只用于1个或数个缺测日数据的插补，不合适用于连续几个月数据缺测的情况。DeGaetano等（1995）引用改进的标准序列法，对美国东北部近400个站的日最高、最低气温缺测值进行了插补。标准序列法和线性回归法解决了插补长期连续缺测数据的问题。整点气温值的缺测插补方法可借鉴日平均、最高、最低气温值的缺测插补方法。由于线性回归法具有更好的统计性能和稳健性，本文对线性回归法进行改进，考虑了距离因素，采用线性回归模型参数求解法，解决了连续数日甚至数月造成的气温缺测问题，为地震前后气温变化特征的研究提供长期连续完整可靠的数据资料，也为今后开展卫星遥感红外亮温与卫星过境时刻气温的对比研究奠定了数据基础。
1. 研究区及数据资料
1.1 研究区介绍
本文选取的研究区范围为37°—42°N、113°—119°E，在研究区内收集到15个地震观测站（气温观测站）的气温整点值数据，观测站分布情况如图 1所示。
1.2 气温资料
本文收集了15个地震观测站气温数据，气温指地面以上1.5m处百叶窗测得的空气温度。太阳的热能被地面吸收后，地面再通过辐射、传导和对流把热传给空气，这是空气中热量的主要来源。气温的观测范围-30℃—70℃，精度0.1℃。由于各观测站安装时间、停测时间不同，导致观测时间的长度不等，多数观测数据起止时间为2007年1月1日，截止时间为2014年12月31日。
1.3 气温数据的缺测情况
由于观测环境、仪器设备故障等原因，部分观测站的观测数据缺测，包括仅缺测1个值、缺测1天的值（即24个观测值）、连续缺测几天甚至1个多月导致长达数千个观测值连续缺测等情况。基于震例研究，本文仅讨论唐山站气温数据的缺测情况（表 1），可以看出该站缺测情况较严重，如2008年8月18日—9月15日连续缺测696个整点值，2009年4月2日—5月13日连续缺测1000个整点值，2012年6月2日—24日连续缺测552个整点值，2013年1月21日—2月5日连续缺测384个整点值。唐山站数据连续缺测时间较长，连续缺测几十个值的频率较高，同时该站还存在错误值，如2010年11月22日18时的观测气温整点值是59.701，类似的错误值在每年均有出现。2010、2011年的观测数据较完整。
表 1 唐山站整点气温数据的缺测统计Table 1. Missing data in integral point temperatures from the Tangshan site数据起止时间 年份 数据缺测情况 2007-01-01 — 2013-12-18 2007 7月14—15日、7月25日 2008 3月8—11日、11月17—24日、11月26日、12月3日、12月7—11日 2009 3月18日、3月26日、4月2日—5月13日、6月27—29日、7月25日、11月10日—11日8时、11月19—21日、11月25—27日、11月30日、12月1—5日、12月13日 2012 6月1—24日、8月30日—9月1日、9月8日、12月24—29日 2013 1月21日—2月5日、6月25日、8月1—3日、7月27—30日、9月5—6日、9月23—24日 1.4 气温数据的日变情况
图 2为唐山站2012年12月17日—22日气温整点值变化曲线，可以看出气温日变明显，最高温一般出现在14时左右，最低温出现在8时左右，符合日变规律。
图 2 唐山站气温变化曲线Figure 2. Daily variation of interpolated integral point temperatures for Tangshan site1.5 气温数据的月变情况
对唐山站2012年1、4、7、10月的日均值进行分析，绘制了相关曲线，如图 3所示。由图可以看出，气温变化整体表现出明显的夏高冬低的年变规律；1月、7月气温变化平稳，4月气温表现为升温过程，10月气温表现为明显的降温过程。
图 3 唐山站气温日均值变化曲线Figure 3. Monthly variation of interpolated daily mean temperatures for Tangshan site1.6 气温数据的年变情况
唐山站2008—2013年连续的气温整点值数据变化曲线如图 4所示。由图可以看出，气温表现出明显的夏高冬低的年变特征，夏季最高日平均温度接近31℃，冬季最低日平均温度接近-14℃；气温在冬季和夏季处于稳定的状态，气温从3月开始上升，1月—7月处于升温过程，气温上升快，7月、8月气温达到最高，9月后气温开始迅速降低，进入降温阶段，符合季节变化规律；此外，数据缺测明显。
图 4 唐山站气温整点值年变曲线Figure 4. Annual variation of integral point temperature of Tangshan site2. 研究方法
应用线性回归法解决连续几日甚至数月的整点气温值缺测问题，并采用交叉验证方法对插补结果进行误差分析。
2.1 线性回归模型的建立
本文对线性回归方法进行改进，考虑了参考站和缺测站之间的距离。改进后该方法更科学，可以更好地去除距离因素的影响。
利用邻近站资料对距离进行加权，建立回归模型，插补缺测站资料的方程式为：
$$ {\hat y_i} = \frac{{{a_{1i}}{x_{1i}}}}{{{d_{1i}}}} + \frac{{{a_{2i}}{x_{2i}}}}{{{d_{2i}}}} + \cdots + \frac{{a{}_{mi}{x_{mi}}}}{{{d_{mi}}}} + {a_{m + 1}} $$ (1) 其中，${\hat y_i}$为插补值，${x_{mi}}$为临近站数据，${a_{mi}}$为回归模型的参数，${d_{mi}}$为邻近站与缺测站之间的距离，m为临近站站数。利用最小二乘原理求解回归模型的参数，即使观测值和插补值之间差值的平方和（Q）最小：
$$ \min Q = {\rm{min}}\sum\limits_{i = 1}^n {{{({y_i} - \hat y{}_i)}^2}} $$ (2) 其中${y_i}$为插补站观测值。
因历史同期各要素时空变化规律通常比较相似，选择缺测整点值前后若干整点值的历史同期（不包括缺测值所在的年份）数据，作为拟合回归模型的样本数据，建立线性回归模型，并利用附近站资料，计算缺测记录插补值。
2.2 误差检验方法
本文采用交叉验证的方法对缺测记录的插补结果进行分析，即假设某个站的记录缺测，首先利用插补模型插补整点气温数据，然后对插补值与实际观测资料进行对比和误差分析，并用平均绝对误差（Mean Absolute Error，MAE）代表插补精度（王海军等，2008），其表达式为：
$$ MAE = \frac{1}{N}\sum\limits_{i = 1}^N {\left| {{x_{io}} - {x_{ei}}} \right|} $$ (3) 其中，${x_{oi}}$为第i个实际整点观测值，${x_{ei}}$为第i个插补整点值，N为插补整点值的个数。
3. 插补结果分析
3.1 邻近参考站及时间窗选择
参考站的选择不仅与观测站密度有关，也与插补站及其邻近站所处的地理环境有关（如平原、丘陵、山区等）。同时，时间窗大小也对缺测数据的插补精度有影响。本文采用滑动优选法确定时间窗，时间窗的宽度为气温整点值个数，高度为年数。以选择缺测整点值所在的年份为中心，其前后若干点值历史同期若干年的数据作为样本数据，对于前后无资料的年份，则使用靠近插补年份的资料。
唐山站位于华北平原，周围地势平坦，气温变化相近，故采用最短距离的原则选取临近参考站。根据距离及地形因素，选取了该站周边的北京、昌黎、蓟县、宁河、青光和徐庄子6个观测站，年数为7年。采用15个整点值作为样本资料，建立线性回归模型，插补唐山站的缺测值（包括连续和不连续的单点缺测值）。插补站及其邻近站的基本信息见表 2。
表 2 唐山插补站及其邻近台站信息Table 2. Information of interpolation site and its neighboring sites台站 经度/°E 纬度/°N 海拔/m 与唐山站距离/km 唐山 116.6 40.4 30 0 北京 116 40 60 156 昌黎 119 39.7 18.4 83 蓟县 117.5 40.1 65 82 宁河 117.7 39.4 2.5 45 青光 117 39.2 3 110 徐庄子 117.2 38.7 2 142 3.2 误差检验
采用交叉验证的方法评估上述插补方法，统计了2010年3月的31天实际观测整点值与相应插补值的相关系数，统计结果见表 3。从表中可以看出，3月8日、14日、15日、19日和20日的相关系数相对较低。王海军等（2008）经过对比研究，在平原地区选取了4个参考站，选取年数为8年、天数为15天，插补误差最小。唐山站也位于平原地区，考虑与唐山站的距离及地形因素，选取昌黎、宁河、青光、徐庄子4个参考站，并选取年数为7年、15个整点值的优化模型。通过对比发现，4个参考站的相关系数偏高（表 3）。
表 3 观测值与插补值相关系数Table 3. Correlation coefficients between interpolated and observed data日期 优化模型相关系数 相关系数 2010-03-01 0.922018 0.916277 2010-03-02 0.962184 0.967497 2010-03-03 0.934722 0.94439 2010-03-04 0.986854 0.973136 2010-03-05 0.97029 0.931489 2010-03-06 0.925587 0.958141 2010-03-07 0.962133 0.96263 2010-03-08 0.72234 0.652517 2010-03-09 0.896098 0.915444 2010-03-10 0.980709 0.977074 2010-03-11 0.928618 0.952106 2010-03-12 0.892358 0.900113 2010-03-13 0.950986 0.959182 2010-03-14 0.799879 0.753849 2010-03-15 0.881494 0.792166 2010-03-16 0.974627 0.968444 2010-03-17 0.972681 0.970844 2010-03-18 0.976031 0.973557 2010-03-19 0.596366 0.618699 2010-03-20 0.846827 0.745552 2010-03-21 0.951358 0.951009 2010-03-22 0.932557 0.951905 2010-03-23 0.901255 0.919988 2010-03-24 0.897624 0.920017 2010-03-25 0.974534 0.981077 2010-03-26 0.958726 0.979361 2010-03-27 0.976428 0.948801 2010-03-28 0.987332 0.993851 2010-03-29 0.927046 0.962993 2010-03-30 0.841163 0.902429 2010-03-31 0.968156 0.977347 利用式（3）对优化后的模型得到的插补结果计算平均绝对误差，并统计其误差的比例分布（表 4）。从表 4可以看出，插补误差在±0.5℃范围内的比例为60.5%，在±0.8℃范围内的比例为80.6%，其误差绝对值大于1.0℃的为9.4%，平均绝对误差为0.82℃。
表 4 唐山站整点气温缺测插补误差比例Table 4. Proportion of error for interpolated integral point temperature误差范围 比例/% （-∞，-1） 7.8 [-1，-0.8） 5.4 [-0.8，-0.5） 9.5 [-0.5，0） 31.2 [-0.5，0.5] 60.5 [0，0.5） 29.3 [0.5，0.8） 11.6 [0.8，1） 3.6 [1，∞） 1.6 [-0.8，0.8] 81.6 3.3 插补结果
针对唐山站2008年1月1日—2013年12月18日的气温整点值缺测数据及错误数据，利用唐山邻近站的同期数据和线性回归模型，对缺测数据插补完整，并修正错误数据，绘制气温整点值的年变曲线，如图 5所示。从图中可以看出，在长时间序列缺测的部位，插补值与前后正确的数据衔接吻合，没有出现突升或突降变化。插补后完整连续的数据符合夏高冬低的年变规律，气温6年的变化形态一致。
图 5 插补后的唐山台气温整点值年变曲线Figure 5. Annual variation of interpolated integral point temperature for Tangshan site4. 震例应用
据中国地震台网中心测定，2012年5月28日10时22分在河北省唐山市辖区、滦县交界处发生4.8级地震，震源深度8km。
利用插补完整的连续数据，分析2012年3—5月震前气温数据的变化情况。首先，选取无震年份（2008—2011年）同期（3—5月）整点值气温，并计算历年同期气温日均值，以此作为3—5月正常的背景值；其次，将2012年3—5月日均值与历年同期背景值做差值，得到2012年3—5月份数据与历年同期均值的偏移程度；最后，以无震年份同期气温波动范围作为基准，即2008—2011年3—5月所有气温值的标准差作为判断标准。根据以往经验将差值大于2倍标准差视为气温前兆异常。
从2012年3—5月当年日均值与历年同期（2008—2011年）多年日均值的差值及标准差（图 6）中可以看出，从3月27日开始，唐山站数据出现大幅度增温异常现象，4月增温天数也较多，5月1日—11日的气温日均值仍然高于历年同期，特别是5月10日（即震前2天）增幅达到约8℃，且大于2倍标准差；震后差值开始变小，并逐步恢复至平静。
图 6 观测值与同期均值的差值及标准差Figure 6. Standard deviation and difference between mean and observed value5. 结论
长期连续完整的历史气象资料是震前气温异常判别研究的重要数据基础，但由于观测环境、仪器故障等原因，造成气温观测数据缺测或错误数据，且部分数据缺测的时间较长。为此，本文利用线性回归模型，插补缺测和错误的气温整点值数据，较好地解决了长期连续缺测的情况。
通过对唐山观测站2008年1月1日—2013年12月18日的气温整点值缺测数据及错误数据进行插补，使得数据完整连续，并应用插补完整的气温整点值数据，分析研究了2012年5月28日唐山4.8级地震的气温前兆异常现象，主要得出以下结论：
（1）唐山观测站的插补值与其前后的观测数据衔接吻合，插补后完整连续的数据符合夏高冬低的年变规律。
（2）插补误差在±0.5℃范围内的比例为60.2%，在±0.8℃范围内的比例为80.3%，其误差绝对值大于1.0℃的为9.6%，平均绝对误差为0.84℃。插补值与观测值的相关系数大部分在0.9以上，可见插补结果真实可靠。
（3）从3月27日起，唐山观测站数据出现增温异常，震前2天增温幅度约8℃。
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图 1 固体氡气源、气泵和闪烁室的连接示意图
Figure 1. Connection of the solid radon source, the pump and the scintillation chamber
图 2 RN-FD型固体氡气源在不同抽气循环时间、不同静置时间的1号闪烁室脉冲值
Figure 2. Impulses number of No.1 scintillation chamber in different pumping time and different standing time by using RN-FD solid radon source
图 3 RN-FD型固体氡气源在不同静置时间的脉冲值
Figure 3. Pulse number of RN-FD solid radon source in different standing periods
表 1 RN-FD型固体氡气源校准闪烁室K值
Table 1. Calibrated K value of scintillation chambers using RN-FD solid radon source
日期 7月31日 8月2日 8月4日 8月1日 8月3日 8月5日 闪烁室 1号 2号 CRn/Bq·L-1 1353.33 N-N0/脉冲·分钟-1 11983 12117 12005 11458 11557 11445 K/Bq·(脉冲·分钟-1)-1 0.05647 0.05584 0.05636 0.05906 0.05855 0.05912 K/Bq·(脉冲·分钟-1)-1 0.05622 0.05891 相对误差/% 0.4 -0.7 0.2 0.3 -0.6 0.4 
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表 2 RN-150型固体氡气源校准闪烁室K值 (单位：Bq·(脉冲·分钟-1)-1)
Table 2. Calibrated K value of scintillation chamber using RN-150 solid radon source (unit: Bq·(pulse·min-1)-1)
日期 9月25日 9月26日 9月27日 9月25日 9月26日 9月27日 9月25日 9月26日 9月27日 闪烁室 1号 2号 3号 分配活度/Bq 19.24 K 0.00756 0.00740 0.00747 0.00744 0.00733 0.00740 0.00722 0.00710 0.00723 K 0.00748 0.00739 0.00718 相对误差/% 1.1 -1.0 -0.1 0.7 -0.8 0.1 0.5 -1.2 0.7
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表 3 RN-FD型固体氡气源中氡的浓度CRn
Table 3. CRn concentration of RN-FD solid radon source
日期 9月28日 9月30日 10月2日 9月28日 9月30日 10月2日 9月28日 9月30日 10月2日 闪烁室 1号 2号 3号 K值/Bq·(脉冲·分钟-1)-1 0.00748 0.00739 0.00718 N-N0/脉冲·分钟-1 12156 11947 12041 11711 11661 11755 12279 12385 12510 CRn/Bq·L-1 181.85 178.73 180.13 173.09 172.35 173.74 176.33 177.85 179.64 CRn/Bq·L-1 180.24 173.06 177.94 相对误差/% 0.9 -0.8 -0.1 0.0 -0.4 0.4 -0.9 -0.1 1.0 CRn/Bq·L-1 177.08 相对误差/% 1.8 -2.3 0.5 用CRn值计算K值/Bq·(脉冲·分钟-1)-1 0.00728 0.00741 0.00735 0.00756 0.00759 0.00753 0.00721 0.00715 0.00708 K/Bq·(脉冲·分钟-1)-1 0.00735 0.00756 0.00715 相对误差/% -1.0 0.8 0.0 0.0 0.4 -0.4 0.8 0.0 -1.0 两个源校准K值误差/% -1.8 2.3 -0.4
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表 4 11月不同抽气循环时间、不同静置时间的1号闪烁室脉冲值 （单位：脉冲·分钟-1）
Table 4. Impulse numbers of No. 1 scintillation chamber in different standing time and different pumping cycle time in November (unit: pulse·min-1)
日期 12日 13日 14日 15日 16日 17日 18日 19日 20日 循环时间/分钟 10 10 10 20 20 20 30 30 30 静置0分钟 8866 8725 8752 9231 9715 9618 9942 9850 9838 相对误差/% 1.0 -0.6 -0.3 -3.1 2.0 1.0 0.7 -0.3 -0.4 静置10分钟 9387 9327 9301 9933 10196 10096 10492 10456 10473 相对误差/% 0.5 -0.1 -0.4 -1.4 1.2 0.2 0.2 -0.2 0.0 静置20分钟 9880 9883 9796 10399 10698 10609 10918 10980 10933 相对误差/% 0.3 0.3 -0.6 -1.6 1.2 0.4 -0.2 0.3 -0.1 静置30分钟 10415 10373 10343 10925 11063 11021 11393 11410 11336 相对误差/% 0.4 0.0 -0.3 -0.7 0.5 0.2 0.1 0.3 -0.4 静置40分钟 10880 10731 10779 11332 11381 11446 11717 11751 11797 相对误差/% 0.8 -0.6 -0.2 -0.5 0.0 0.5 -0.3 0.0 0.4 静置50分钟 11281 11205 11118 11705 11786 11672 12084 12138 12134 相对误差/% 0.7 0.0 -0.7 -0.1 0.6 -0.4 -0.3 0.2 0.1 静置60分钟 11648 11554 11528 11983 12117 12005 12293 12449 12398 相对误差/% 0.6 -0.2 -0.4 -0.4 0.7 -0.2 -0.7 0.6 0.1 静置70分钟 11921 11905 11839 12227 12387 12265 12518 12700 12583 相对误差/% 0.3 0.1 -0.4 -0.5 0.8 -0.2 -0.7 0.8 -0.1 静置80分钟 12134 12101 12091 12473 12492 12404 12596 12741 12635 相对误差/% 0.2 -0.1 -0.1 0.1 0.3 -0.4 -0.5 0.7 -0.2 静置90分钟 12387 12304 12295 12641 12666 12600 12809 12946 12880 相对误差/% 0.5 -0.2 -0.3 0.0 0.2 -0.3 -0.5 0.5 0.0
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